위상절연체 소재 및 소자 기술 개발 동향

Research Trend of Topological Insulator Materials and Devices

저자

이우정위상절연체창의연구실		mirujoa@etri.re.kr
황태하위상절연체창의연구실		thhwang@etri.re.kr
조대형위상절연체창의연구실		dhcho@etri.re.kr
정용덕위상절연체창의연구실		ydchung@etri.re.kr

권호: 38권 1호 (통권 200)

논문구분: 국가 전략 산업을 위한 소재·부품 기술

페이지: 17-25

발행일자: 2023.02.01

DOI: 10.22648/ETRI.2023.J.380103

본 저작물은 공공누리 제4유형: 출처표시 + 상업적이용금지 + 변경금지 조건에 따라 이용할 수 있습니다.

초록: Topological insulators (TIs) emerge as one of the most fascinating and amazing material in physics and electronics. TIs intrinsically possess both gapless conducting surface and insulating internal properties, instead of being only one property such as conducting, semiconducting, and insulating. The conducting surface state of TIs is the consequence of band inversion induced by strong spin-orbit coupling. Combined with broken inversion symmetry, the surface electronic band structure consists of spin helical Dirac cone, which allows spin of carriers governed by the direction of its momentum, and prohibits backscattering of the carriers. It is called by topological surface states (TSS). In this paper, we investigated the TIs materials and their unique properties and denoted the fabrication method of TIs such as deposition and exfoliation techniques. Since it is hard to observe the TSS, we introduced several specialized analysis tools such as angle-resolved photoemission spectroscopy, spin-momentum locking, and weak antilocalization. Finally, we reviewed the various fields to utilize the unique properties of TIs and summarized research trends of their applications.

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Ⅰ. 서론

최근 고체물리에서 이론상으로만 존재했던 ‘위상절연체(Topological Insulator)’ 물질군이 실험적으로 증명되면서 가장 관심 있는 연구 주제 중 하나로 떠오르게 되었다. 여기서 위상학(Topology)이란 수학자들이 오랜 세월 동안 확립해 놓은 분야로, 물리에서는 연속적인 변형으로 그 특성을 변화시킬 수 없는 보존량을 ‘위상학적’이라 표현한다. 최초의 위상학적 질서의 발견은 1980년에 관측된 정수양자홀 효과이다. 얇은 금속판에 자기장을 걸어주었을 때, 물질의 저항 크기가 특정한 값의 배수로 양자화되어 측정되었고, 이 수치는 외부의 오염 정도에 상관없이 소수점 11자리 이상의 정확성을 갖고 있었다. 즉, 위상학적 질서가 자연계에 존재함을 증명하는 최초의 발견이라고 할 수 있다. 2000년대 중반, 무거운 원소 내부에서 외부자기장 없이도 스핀-궤도 결합(Spin-orbit Coupling) 현상에 의해 자발적인 자기장을 유도하여 위상학적 질서를 갖는 특이한 성질을 발견하였고, 이 물질을 바로 위상절연체라고 부른다. 본고에서는 이러한 위상학적 질서를 갖는 위상절연체의 기본적인 특성에 대해 알아보고, 위상절연체의 제작 방법과 검증 방법, 그리고 더 나아가 응용 분야에 대해 알아보고자 한다.

Ⅱ. 위상절연체 특성 및 제작 방법

1. 위상절연체 소재 특성

위상절연체는 표면에서 강한 스핀-궤도 결합 현상에 의해 밴드역전 현상이 발생하여 물질에 위상학적 질서를 부여한다. 스핀-궤도 결합 현상은 원자핵 주위의 전기장 속에서 궤도운동하는 전자가 상대론적 효과로 느끼는 자기장에 의해 에너지 준위가 스핀 up과 down으로 갈라지는 것을 뜻하며, 무거운 원소일수록 효과가 강하게 나타난다. 강한 스핀-궤도 결합 현상은 밴드역전 현상을 유도할 수 있으며, 이는 물질 가장자리에 스핀 up 전자와 스핀 down의 전자가 부딪힘 없이 반대 방향으로 움직일 수 있는 위상학적 질서를 제공한다. 즉 2차원의 경우 가장자리에, 3차원의 경우 표면에, 위상학적 질서에 의해 보호받는 전도성 위상표면상태가 존재하게 된다(그림 1 참고)[1]. 이러한 위상표면상태의 가장 큰 특이성은 시간역전 대칭성에 의해 위상학적 질서가 보호되며, 스핀-운동량 잠금 현상으로 인해 입자의 후방산란이 금지된다.

그림 1

(a) 2차원 위상절연체의 1차원 경계상태, (b) 경계면에서 밴드역전 현상에 의해 형성된 Dirac cone, (c) 3차원 위상절연체로 확대했을 경우 2차원 경계상태, (d) 2차원 Dirac cone 모식도

출처 Reprinted with permission from [1].

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전도성 위상표면상태를 갖는 위상절연체는 표면은 위상학적 질서를 갖는 금속특성과 내부는 밴드갭을 갖는 절연특성, 두 가지를 동시에 포함하고 있음을 의미한다. 실제로, 특이한 위상표면 상태를 무거운 원소인 Bi-계열에서(BiSb, Bi₂Se₃, Bi₂Te₃ 등) 실험적으로 관측한 바 있다.

2. 위상절연체 제작 방법

위상절연체는 제작 방법과 조건에 따라 다양한 구조와 형태가 발현된다. 고체 상태 반응, 화학 반응을 활용하는 방법은 단일 및 다결정, 나노 구조, 박막 등을 합성하기 위해 오랜 세월 동안 사용되어왔다. 고체 상태 반응은 단결정 및 다결정 물질을 얻기 위해 고체 시약이 매우 높은 온도에 노출되는 합성 방법이다. 시약의 형태학적·화학적 성질, 압력, 온도와 같은 반응 조건이 변수가 되며, 단순하다는 공정 장점은 대규모 생산이 가능하게 한다. 화학 반응 방법은 하나 이상의 반응물이 하나 이상의 다른 생성물로 전환되는 과정을 이용하며, 주로 고압, 고온 환경에서 일어나는 화학 반응을 이용할 수 있다.

본고에서 다루는 위상절연체는 위상표면 특성을 극대화하기 위해 주로 수 nm에서 수십 nm 두께의 박막으로 제작된다. 위상절연체 박막 제작 방법으로는 크게 물리적·화학적으로 기판에 직접 증착하는 방법과 박리를 통해 기판에 전사하는 방법으로 나눌 수 있으며 다음에 그 방법을 소개한다.

가. 증착 방법

칼코겐화합물 기반의 위상절연체 박막 제작을 위해 가장 널리 쓰이는 방법은 분자선 결정 성장 시스템(MBE: Molecular Beam Epitaxy)이다. MBE는 초고진공(10^-12~10^-8 Torr) 속에서 다양한 구성 원소가 함유된 셀을 가열하여 나오는 증기를 분자선 형태로 방출시켜 반도체 단결정 박막을 형성하는 방법이다. Bi₂Se₃을 예로 들면, Bi 및 Se effusion cell을 이용하여 Se-Bi-Se-Bi-Se 순서로 소스를 증발시켜 형성되는 quintuple layer(QL)을 반복하여 증착한다. MBE 방법을 통해 형성된 Bi₂Se₃, Bi₂Te₃, Sb₂Te₃ 등의 위상절연체 박막의 우수한 특성이 보고된 바 있다(그림 2 참고)[2-6].

그림 2

MBE로 a-SiO₂ 기판상에 성장한 Bi₂Se₃ 박막의 (a) 결정 구조 모식도, (b) RHEED 패턴, (c,d) 저배율 및 고배율의 단면 HRTEM 이미지

출처 Reprinted with permission from [6].

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MBE 증착 시 고려하여야 할 요소로는 기판 특성(물질, 단결정 여부, 격자구조 등), 기판 온도, 증착 시간, 박막 두께, 칼코겐/금속 선속 비, 열처리 여부 등이 있다. 일반적으로 증착 시 Se 공급을 충분히 하여 Se 부족에 의한 결함을 최소화한다. 증착률은 1 QL/min 이하로 천천히 증착한다[7].

MBE 방법 외에도 펄스 레이저 증착법[8,9], 마그네트론 스퍼터링[10], 화학기상증착법[11,12] 등의 방법으로 위상절연체 박막 형성 가능한 연구결과가 보고되고 있다.

나. 박리 방법

기판에 직접 박막을 형성하는 증착 방법과 달리, 단결정의 벌크 또는 박막 형태의 위상절연체를 박리시켜 기판에 전사하는 방법이 있다. 2D 형태의 그래핀이나 전이금속 칼코겐화합물 형성을 위해 널리 사용된 방법과 유사하다. 고품질의 박막을 상온에서 비교적 손쉽게 얻을 수 있고, 기판의 영향을 받지 않는 장점이 있다. 브리지만 결정 성장 방법으로 직접 성장한 벌크[13] 또는 단결정 상용 제품에서 떼거나[14], 단결정으로 성장된 박막에서 떼어내는 방법(그림 3 참고)[15], 또는 전기화학적인 박리 방법 등이 알려져 있다[16].

그림 3

Bi₂Se₃ 박막의 전사 공정. (a) Bi₂Se₃ 박막의 PMMA 기반 전사 방법의 개략도, (b-e) PMMA/Bi₂Se₃ 박막의 박리 과정, (f,g) 유연 투명 기판에 전사된 3 × 3cm Bi₂Se₃ 박막의 사진

출처 Reprinted with permission from [15].

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Ⅲ. 위상절연체 검증 방법

이 장에서는 다양한 방법으로 증착된 위상절연체의 위상학적 질서를 갖는 위상표면상태를 실험적으로 검증하는 방법을 살펴본다.

1. 각분해능 광전자분광법

각분해능 광전자분광법은 고체에 광자를 조사시킬 때 나오는 광전자의 에너지와 방출각을 정밀하게 측정함으로써 위상절연체의 밴드 구조를 직접 측정할 수 있는 측정법이다. 방출된 광전자로부터 나타나는 정보는 벌크보다 표면의 전자구조에 민감하기 때문에, Fu-Kane-Mele에 의해 이론적으로 제안된[17,18] 위상절연체를 그림 4와 같이 실험적으로 직접 관측할 수 있다[19].

그림 4

각분해능 광전자분광법으로 측정한 Bi0.9Sb0.1의 표면 전자구조

출처 Reprinted with permission from [19].

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일반적인 부도체와 위상부도체 표면의 에너지 분산관계는 그림 5와 같이 모식도로 나타낼 수 있는데, 고체의 표면상태는 시간 역전 불변 운동량(TRIM: Time Reversal Invariant Momentum) 지점들이 존재하고, 한 TRIM 지점에서는 Kramers 정리에 의해 두 개의 에너지띠가 중첩되어 있다. 연속적인 표면 전자 에너지띠가 두 TRIM 지점을 잇는 경우의 수는 페르미 준위를 짝수번 통과하는 경우와 홀수 번 통과하는 경우로 나눌 수 있다. 전자의 경우에는 페르미 준위의 위치에 따라 표면이 부도체일 수도 있지만, 후자의 경우는 페르미 준위의 위치와 상관없이 표면은 항상 도체 상태로 존재하는 위상절연체가 된다[20-22]. 홀수번 통과한 표면 에너지띠는 짝을 이루지 못하므로 운동량에 대해 특정한 스핀 방향을 갖는 스핀-운동량 잠금 특성이 있으며, 이러한 특성은 스핀 분해능 또는 각분해능 광전자분광법을 통해 밝혀진 바 있다[23].

그림 5

표면 전자 에너지띠(Line)가 인접한 두 TRIM 지점을 잇는 두 가지 방법에 대한 모식도

출처 Reprinted with permission from [20].

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2. 스핀-운동량 잠금

스핀-운동량 잠금은 위상표면상태를 나타내는 특징 중 하나이다. 즉, 전자는 이동 방향에 따라 스핀 상태가 정해지며, 후방산란을 일으키기 위해서는 필연적으로 스핀 반전이 뒷받침되어야 하는데, 이러한 특징은 스핀 전류가 위상학적으로 보호받고 있음을 의미한다[17,18].

위상절연체의 스핀-정렬된 표면상태를 검출하기 위해 초기 연구 단계에서는 주로 광전자분광법[23] 혹은 광전류 측정법[24] 등 광전기적 방법이 사용된 것에 반해, 스핀트로닉스에 응용하기 위해서는 온전히 전기적 방법으로 스핀 전류를 측정하는 기술이 요구된다. 그림 6은 전기적인 스핀-전위차 측정법을 모식도로 나타내었다[25]. 기본적으로 4단자 측정법과 유사하지만 한 개의 프로브가 강자성체 전극으로 이루어져 있어 강자성체의 자화방향( M → )에 따라 다수운반자 혹은 소수운반자의 페르미 레벨 차이를 검출하며, 그 전위차 V ( M → ) - V ( - M → ) 는 다음 수식 (1)과 같이 스핀정렬도 ( p → )에 비례함이 알려져 있다[26].

(1)

V ( M → ) - V ( - M → ) = I b R B P F M ( p → · M u → )

그림 6

위상절연체의 스핀-운동량 고정을 전기적으로 측정한 결과. (a) 스핀-전위차 측정법 모식도, (b) 스핀-전위차 측정 결과

출처 Reprinted with permission from [25].

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여기서 I_b는 전류의 크기, R_B는 채널의 탄도저항, P_FM는 강자성 전극의 스핀분극도, 그리고 M u → 는 강자성 전극의 자화유닛벡터이다.

Co, Fe 등 대표적인 강자성 전극의 P_FM는 잘 알려져 있고, R_B는 채널의 너비와 페르미 파동수에 따라 고정되어 있으므로, 강자성 전극의 자화방향에 따른 전위차 측정으로 p → 를 결정할 수 있다. 이상적인 위상절연체의 이론적인 스핀정렬도는 약 50%로 예상되고 있으며[27], 실험적으로 위상절연체 Bi₂Se₃에서의 스핀정렬도를 20%로 보고한 바 있다[26]. 이후 더 높은 스핀정렬도를 달성하기 위해 도핑을 통해 스핀-운동량 특성이 없는 벌크 전하의 기여를 낮추는 실험들이 진행되고 있다.

3. 약국재효과

2차원 무질서계에서 전자의 거동은 많은 산란을 겪게 된다. 그 결과 어떤 원점에서 출발한 전자가 시계방향 혹은 반시계방향으로 돌아 원점으로 돌아오는 경로가 존재하며, 두 경로는 서로 시간 역전 대칭 관계에 있다. 이때 전자가 경로 내에서 그 위상(Phase)을 유지한다면 서로 다른 두 경로를 택한 전자 사이에 양자역학적 간섭이 일어나 원점으로 회귀할 확률은 고전적 확률의 두 배가 되며, 이 현상을 weak localization 효과라 한다(그림 7(a))[28]. 이 2차원 면에 수직방향 자기장 (B)을 인가하면 시간 역전 대칭성이 깨지며 약국재효과가 약해진다. 그 결과 2차원 자기전도도, △G_2D(B)는 자기장이 0일 때 전도도가 낮고, 자기장의 세기가 증가할수록 전도도가 증가하게 된다. 한편, 스핀-궤도 결합이 강한 2차원 전자계의 경우에 원점으로 회귀하는 전자는 π-베리상을 얻게 되어 그 양자역학적 확률이 고전적 확률의 절반이 되는 weak anti-localization 효과가 나타나게 된다(그림 7(b))[28].

그림 7

(a) 약국재효과와 (b) 반약국재효과에 대한 전자경로 모식도와 해당 자기전도도, △G_2D(B)의 예

출처 Reprinted with permission from [28,30]

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위상절연체의 경우에는 그 표면에 2차원 전자계가 존재하며, 스핀-궤도 결합이 강한 경우에 해당하기 때문에 자기전도도를 측정하면 반약국재 특성이 나타남을 확인할 수 있다. 나아가 2차원 전자계에서 반약국재 효과를 설명하는 데 인용되는 Hikami-Larkin-Nagaoka (HLN) 모델 (2)[29]를 적용하면 L_ϕ와 α에 대한 정보를 얻을 수 있다. 여기서 L_ϕ는 전자가 위상 정보를 가지고 이동할 수 있는 거리를 의미하며, Bi₂Se₃에서 300~500nm 정도로 알려져 있다. α는 -0.5당 1개의 2차원 전도채널이 존재함을 의미하고, 위와 아래 표면에 각각 1개의 위상표면상태가 존재할 경우 약 -1을 나타낸다[30].

(2)

△ G 2 D = - a e 2 2 π 2 ħ ln ħ 4 e L ϕ 2 B - Ψ ( 1 2 + ħ 4 e L ϕ 2 B ) .

(α : 상수, L_ϕ : 위상결맞음길이, e : 기본전하, ħ : 환산플랑크상수, Ψ : 다이감마함수)

Ⅳ. 위상절연체의 응용 분야

앞에서 다룬 위상절연체는 소재 및 그 소재의 특이성으로 기존의 소자의 성능을 향상시키거나 새로운 응용 분야에 적용하고자 많은 연구가 활발히 진행되고 있다.

위상절연체의 대표적인 물질로 알려진 Bi₂Se₃의 경우, 단결정 형태의 Bi₂Se₃ 나노와이어를 전도 채널에 적용하여 고성능 전계 효과 트랜지스터를 제작하여 그 특성을 관찰하였고[31,32], Bi₂Se₃ 나노플레이크어레이를 이용하여 전계 방출기를 제작 후 특성을 보고하였다[33]. 또한, Cu가 결합된 Bi₂Se₃를 이용하여 습도를 측정하는 센서 활용이 알려져 있다[34].

위상절연체의 광대역 흡수와 위상표면상태에 기인한 빠른 동작속도를 활용하여 박막, 나노구조체, 다른 광전소재와 이종접합 등 다양한 형태에서 적외선-가시광 영역의 광전 소자에 대한 연구가 진행되고 있다[35-37]. 뿐만 아니라 이보다 높은 주파수 영역대인 RF-THz 영역에서는 광대역 RF 흡수 특성을 활용한 다양한 연구가 진행되고 있으며, 대표적으로 THz 파와 위상절연체의 표면 플라즈몬과의 상호작용을 통한 THz 주파수 변조나 THz 영역에서의 비선형 광특성을 이용하여 고주파를 발생시키는 연구들이 있다[38,39].

위상절연체 기반 스핀트로닉스 소자 분야에서는, Bi₂Se₃의 스핀 전달 토크의 강도가 중금속보다 훨씬 크다는 것을 밝힌 스핀-토크 강자성체 공명, 스핀을 주입하고 스핀-전기 변환을 입증하기 위한 스핀 펌핑, 스핀-궤도 토크에 의한 인접 자성층의 자화 스위칭, 스핀 분극 비율을 측정하고 인접 자성층의 자화 방향을 읽는 스핀 분극 전류 검출 소자 기술이 활용되고 있다[40].

최근 활발하게 연구되고 있는 다양한 양자컴퓨팅 구현 방법 중에서도 위상절연체 특성을 활용한 위상 큐비트 기술이 있다(그림 8 참고)[41]. 안정적인 비가환 애니온은 아직 실험적으로 밝혀지지 않았음에도 불구하고, 이상적으로 재료의 에너지 섭동 등에 무관한 에러율이 매우 낮은 위상학적 양자컴퓨팅을 구현할 수 있을 것으로 기대하고 있다. 현재, 마요라나 페르미온을 검출하기 위한 대표적인 시스템으로, 스핀-궤도 상호작용이 큰 나노선과 고전적인 초전도체계면과 SrRuO₄ 등 p-wave 초전도체들이 연구되어 왔으며, 최근에는 위상절연체의 표면상태에 초전도근접효과를 일으키는 시스템도 많이 연구되고 있다[42].

그림 8

위상 큐비트 플랫폼

출처 Reprinted with permission from [41].

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이외에 초전도체/부도체/초전도체 구조의 조셉슨 접합에서 부도체 부분을 위상절연체로 대체하여 트랜스몬 큐빗 양자 소자로 활용하고자 하는 연구가 진행되고 있으며(그림 9 참고), 이를 이용할 경우 현재의 초전도체 기반 양자 컴퓨터 성능을 획기적으로 향상시킬 수 있을 것으로 기대된다[43].

그림 9

2개의 조셉슨 접합을 갖는 트랜스몬 큐빗 구조

출처 Reprinted with permission from [43].

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Ⅴ. 결론

위상절연체는 내부는 절연체임에도 불구하고 위상학적으로 보호받고 있는 위상표면상태라는 고유하고, 독보적인 특성으로 인해 학계에서 큰 주목을 받고 있다. 공학적으로 적용하는 데에는 여전히 많은 한계점이 존재하고, 여러 연구자는 이를 극복하고자 많은 연구를 시도하고 있다. 현재까지의 연구 동향에서 다루었던, 개선되어야 할 기술적 사안에 대한 심도 있는 고려는 위상절연체 소자 구현에 있어 필수적인 요소라고 할 수 있다. 위상절연체 연구는 개척해나가야 할 부분이 많은 초기 연구단계로, 현재까지 보고된 이론적인 연구들을 실험적으로 증명할 수 있다면, 고체물리 분야뿐만 아니라 산업적인 측면에서도 그 활용가치를 높여 연구의 꽃을 피울 수 있을 것으로 기대된다.

용어해설

스핀트로닉스(Spintronics) 기존의 반도체 소자가 전자의 저장과 이동을 제어했던 것에서 나아가 전자의 스핀 정보까지 포함한 차세대 기술

Kramers 정리 시간역전대칭성이 있는 전자계에서 같은 에너지를 가지는 두 개의 파동함수가 필연적으로 짝을 이루어 존재함

4단자 측정법 전류공급 전극쌍과 전압측정 전극쌍을 분리시켜 저저항을 정밀하게 측정할 수 있는 기술

마요라나 상태 마요라나 페르미온은 자기 자신이 스스로 반입자인 특이 준입자로 항상 영의 에너지 상태에 속박되어 있음

트랜스몬 큐빗 전하 큐빗의 일종으로 큰 축전기를 이용해 전하 잡음을 크게 감소시킨 큐빗

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